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《东华大学》 2017年
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新型陶粒的制备、表面改性及处理模拟废水机制研究

李天鹏  
【摘要】:固废因具有产生源分布广泛、环境危害性大、组分复杂、种类繁多及处理困难等特点,已引起广泛关注。减量化、无害化和资源化是固废处理处置的三大原则。其中,资源化不但可以减少对不可再生自然资源的消耗,而且还可以提高固废利用价值,实现社会、环境、经济的协调发展。陶粒因具有较大比表面积、丰富孔隙结构及较低重金属浸出毒性等特点,已被广泛用于水处理中。以纯固废为原料,辅以必要的添加剂,采用高温焙烧法制备陶粒不但实现了固废资源化利用,而且有利于陶粒行业的可持续发展。本课题以脱水污泥(DSS)、粉煤灰(CFA)和河道淤泥为原料,添加适量的CaCO_3和Na_2SiO_3,采用高温焙烧法制备水处理用陶粒并表征其性能。经表面改性后,分析了陶粒处理模拟废水的效能和机制。本文的主要研究结论如下:1.高温焙烧法制备固废基陶粒的最佳工艺条件是:DSS、河道淤泥与CFA的质量配比为5:4:1,CaCO_3和Na_2SiO_3用量均为5%/100g混料,预热温度和时间分别为400 ℃和20 min,焙烧温度为1150 ℃停留5 min。陶粒的破碎率与磨碎率之和为0.2%、盐酸可溶率为0.0%、含泥量为0.2%、空隙率为71.1%和BET比表面积为0.73×104 cm2/g,均明显高于行业标准(CJ/T 299-2008)规定的限值。同时,陶粒的浸出液中重金属离子浓度远远低于国家标准(GB 5085.3-2007)规定的阈值。陶粒的烧失率和膨胀率可用非线性三阶多项式方程拟合(R20.999),且具有相同的分界温度(700 ℃)。陶粒的膨胀模式为一个先收缩而后膨胀的动态平衡过程。2.陶粒固定床处理MB废水及热再生效能的研究结果表明:在MB初始浓度为5 mg/L、陶粒粒径为0.5 mm、流量为1 m L/min及吸附柱柱高为106 cm的条件下,Thomas模型能很好的描述陶粒固定床对MB废水的处理过程(R2=0.980)。不同陶粒固定床柱高下的穿透曲线可用BDST模型进行拟合(R20.990)。陶粒的最佳热再生条件是:再生温度为600 ℃、再生时间为60 min,此时的再生损失率仅为1.35%。与活性炭的再生损失率(约为5~10%)相比,即使重复使用4次后,陶粒的再生损失率仍低于3%,表明其具有较强的再生能力。3.采用液相还原法和浸渍化学沉淀法制备陶粒负载nano-Cu_2O光催化材料。在初始浓度为15 mg/L、初始pH为3、反应温度为25 ℃、陶粒负载nano-Cu_2O用量为0.5 g及搅拌95 min(吸附20 min和Xe灯照射75 min)的条件下,MB光催化降解率高达93.31%,表明该复合材料具有很强的光催化活性。陶粒负载nano-Cu_2O材料具有较大的BET比表面积、发达的空隙结构及较强的可见光吸收能力是MB具有较高降解率的主要原因之一。在Xe灯照射下,陶粒负载nano-Cu_2O对水体中MB光催化降解过程符合拟一级反应动力学方程(R20.95)。酚类、酯类及胺类化合物是MB光催化降解的主要中间产物。NO_3~-及SO_4~(2-)等无机阴离子是MB光催化降解的最终产物。陶粒负载nano-Cu_2O光催化降解MB废水至少有两种可能的降解路径。4.经1.0 mol/L NaCl溶液改性后,陶粒的BET比表面积和平均孔径分别提高了1.27倍和1.4倍,其表面的Na元素含量提高了2.17倍。在初始浓度为100 mg/L、温度为328 K时,改性陶粒对水体中NH~+4-N的最大平衡吸附量为2.49 mg/g,约是陶粒(1.39 mg/g)的1.79倍,表明经1.0 mol/L NaCl溶液改性后,陶粒的吸附容量得到明显改善。改性陶粒对中低浓度NH~+4-N废水的吸附过程可同时用Langmuir吸附等温式和Freundlich吸附等温式进行描述(R20.950)。然而,陶粒对中低浓度NH~+4-N废水的吸附过程仅能用Freundlich吸附等温式进行描述。与准二级吸附动力学方程相比,准一级吸附动力学方程更适合于描述改性陶粒对水体中NH~+4-N的吸附行为。同时,颗粒内扩散模型也适用于对改性陶粒吸附水体中NH~+4-N的描述(R20.970)。该吸附过程是一个自发的吸热的物理吸附过程和熵增过程。5.与其它去除工艺相比,在酸性(pH=3)、中性(pH=7)或碱性(pH=11)条件下,吹脱150 min后,陶粒负载nano-Mg(OH)_2强化空气吹脱工艺对水体中NH_4~+-N的去除率≥86%。在初始pH值为7、空气流速为0.8 L/min、初始浓度为450 mg/L及反应温度为328K的条件下,该耦合工艺对水体中NH_4~+-N的去除过程符合伪一级反应动力学方程(R20.970)。在酸性或铵盐环境中,Mg(OH)_2发生水解反应,释放大量的OH-离子,使液相中的氨氮转移至气相,并最终扩散至大气中是该耦合工艺有较强pH值适应能力的重要原因之一。综上所述,以纯固废为原料,采用高温焙烧法能够制备出满足相关标准要求的水处理用陶粒。在废水处理中,该新型陶粒可用作固定床填料、吸附材料亦或是载体。本研究的开展对践行“以废治废”水处理新模式起着示范作用。
【学位授予单位】:东华大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:X703

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