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《东华大学》 2017年
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CdS/CdSe量子点敏化太阳能电池中光阳极的表面或界面修饰及其性能研究

黄菲  
【摘要】:为了满足人们对可持续性清洁能源的迫切需求,开发低成本、高性能的太阳能电池将太阳能转化成电能是目前最有前途的技术之一。量子点敏化太阳能电池(QDSCs)由于其理论光电转换效率高、稳定性高、制备工艺简单等优点在低成本、大面积、空气中稳定的光伏器件应用中颇具前景。然而,光吸收效率低以及严重的界面电荷复合影响了QDSCs的光电转换效率。如何在增加量子点的光子捕获,有效促进光生电子的界面转移和抑制其复合过程是当前QDSCs迫切需要解决的问题。本论文采用宽带隙的ZnSe对光阳极的表面和TiO2/QDs/电解液的界面进行了修饰,表面钝化及器件结构构筑的优化,使得电池的转换效率和器件稳定性不断提升。系统研究了这些修饰方法及其表面化学组成对光吸收,电荷分离、传输、收集以及光电转换效率的影响,为构建高效率的QDSCs提供了理论和技术支持。具体研究内容和结果在第3-6章中进行了详细论述。主要研究成果如下:1.在QDSCs中设计并合成有效的钝化层材料来减少电荷复合是提高电池性能的重要途径。基于光谱吸收范围宽,优越的电子传输性能,高稳定性和易合成等优点,Cd S/CdSe QDSCs得到了大量研究。首先我们采用连续离子层吸附与反应(SILAR)的方法在Ti O2/CdS/CdSe QDSCs光阳极的表面引入了ZnSe钝化层。ZnSe是一种宽带隙的半导体(Eg),化学性质稳定,导带位置和价带比CdS/CdSe qds的高,不仅可以有效阻止电子反向传输,而且有利于空穴向电解液的传输,从而更有利于电荷分离并抑制电荷复合。我们通过改变znse钝化层silar沉积的次数来控制厚度,研究了不同厚度的znse钝化层对于电池的光电性能的影响,结果发现一定厚度的znse钝化层不仅可以减少表面电荷复合,而且还增强了光吸收,使电池的短路电流密度、开路电压、填充因子、和相应的光电转换效率都得到提高。当znse钝化层的厚度为三次silar沉积的吸附量时,电池的光电转换效率高达6.4%,与没有钝化层的电池的3.4%相比,提高了将近一倍。2.zns是qdscs中传统的、最常用的钝化层材料,我们在上一章工作中表明了一定厚度的znse在qdscs作为钝化层,取得了非常好的效果。这项工作中,我们系统的对比研究了传统的、最常用的zns钝化层和znse钝化层的使用对相应的cds/cdseqdscs的光电性能的影响,我们发现,含有znse钝化层的qdscs的光电转换效率为6.4%,明显高于使用zns钝化层的4.9%,以及未使用钝化层的3.4%。对比后发现,二者都具有比cds/cdseqds高的导带位置,可以有效阻止电子向电解液的反向传输,然而,与znse相比,zns价带位置更低,低于cds/cdseqds的价带位置,因此会阻碍量子点的再生。另外,与zns钝化层相比,含有znse钝化层的tio2/cds/cdse光阳极相比具有更强的光吸收能力。这一工作对于如何选择高效的钝化层材料具有指导意义。3.在前面工作的基础上,旨在进一步抑制qdscs内的电荷复合、提高光吸收性能,优化了tio2/cds/cdseqdscs中光阳极的结构,成功的设计并组装了含有两层znse的qdscs,我们通过silar的方法将两层znse分别沉积到量子点与tio2以及量子点与电解液的界面。关于两层znse对电池性能的影响,我们给出了系统研究,结果表明位于量子点与tio2之间的znse作为种子层,可以促进cds/cdseqds的吸附,提高吸附量以及在tio2表面的覆盖率,增强了光吸收同时抑制tio2中电子的反向传输从而减少了电荷复合;位于量子点和电解液之间的znse作为钝化层,不仅降低了界面电荷复合,而且增强了光吸收。最终其光电转换效率高达7.24%,与只含有一层qdscs相比,得到了很大的提高。4.深入探讨了znse钝化层形成机理之类,考察了znse钝化层silar沉积过程中阴阳离子吸附的先后顺序对电池性能的影响。我们前面的工作已经证明了通过简单的连续离子层吸附与反应的方法在tio2/cds/cdse光阳极的表面沉积一层znse作为钝化层可以有效地抑制qdscs中的电荷复合并提高光电转化效率。然而,我们发现电池的性能随着znse钝化层silar沉积过程中阴阳离子吸附的先后顺序而变化,若先吸附阳离子zn2+,随着silar吸附次数的增加,电池的光电转换效率不断提高,反之,若先吸附阳离子se2-,随着silar吸附次数的增加,电池的光电转换效率不断降低。因此,znse钝化层与量子点或者电解液之间的表面或者界面化学性质及组成有待研究。结果表明,不同的吸附顺序下形成的钝化层的化学组成和结构不同,当先吸附zn2+时,会形成znse占绝大部分的qds/znse/se/seo2结构,使得qdscs的性能显著提高;当先吸附se2-时,大部分吸附在电极表面的se2-会被氧化为se0和seo2,生成少量的znse,形成qds/se/seo2/znse结构,降低了qdscs的性能。
【学位授予单位】:东华大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TM914.4

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