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《燕山大学》 2018年
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单层二硫化钨的可控生长和物性研究及其光电探测应用的探索

贾志研  
【摘要】:过渡族金属硫属化物(Transition-Metal Dichalcogenides,TMDCs),例如二硫化钨和二硫化钼,由于其独特的性质,比如光学透明、高载流子迁移率和广泛可调的带隙等,为下一代光电子技术带来了新的机遇。单层二硫化钨的带隙在2.0eV左右,发光效率极高,因此多用于光学、电学和光电性能的研究。生长高质量单层二硫化钨是所有研究及应用的前提,单层二硫化钨单晶易于生长,且易于加工成器件用于研究一些物理性能。大面积单层二硫化钨薄膜的制备是单层二硫化钨走向应用的基础。为此,开展了如下实验和研究工作:1、本论文实验开展中,通过自行搭建的多温区化学气相沉积系统,使用三温区管式炉在二氧化硅/硅(SiO_2/Si)衬底上生长了微米级别的单层二硫化钨单晶。实验中还使用两个温区,将SiO_2/Si衬底与钨源放在同一刚玉舟内置于高温区,以提高衬底附近钨源的浓度,调控生长时间可以长出厘米量级单层二硫化钨薄膜。薄膜生长过程遵循热力学生长的机制:前驱体在衬底表面分解反应、二硫化钨形核与生长过程以及晶粒之间相互拼接连续成厘米量级薄膜。经表征发现在这种厘米量级的薄膜中存在着双层和三层非传统晶界,命名为Grain Wall(简称GW),文中还总结了两种GW的形成机制。2、经测量单层二硫化钨单晶的电子迁移率为7.5cm~2/Vs,电流开关比10~5,器件对457nm光的响应率约为15mA/W。通过调节栅压可以改变二硫化钨薄膜的荧光(FL)和光致发光谱(PL),基于单层二硫化钨多晶薄膜的器件电子迁移率为1.2cm~2/Vs,测量其响应电流mapping,发现GW上的响应电流强于周围单层二硫化钨上的响应电流。此外,实验中发现变温可以有效调节单层二硫化钨的拉曼和PL光谱,尤其是低温下单层二硫化钨多晶薄膜的PL谱中可以观察到激子、带电激子、双激子和局域态的分峰,这有助于理解低温下二硫化钨薄膜中光激发的过程。这些电学、光学和光电学的研究有助于认知单层二硫化钨的物理特性。3、TMDCs上修饰敏化剂的方法已经被证明是一种提高光探测性能的可行措施,实验中采用在单层二硫化钨单晶的器件上滴涂窄带隙半导体敏化剂的方法,改善单层二硫化钨的光探测能力,分别用硒化锡、黑磷和硫化锡纳米片作敏化剂,用于制备复合器件。测量表明二硫化钨/硒化锡、二硫化钨/黑磷和二硫化钨/硫化锡复合器件的响应率分别可以达到99、120和2000mA/W,并且响应光谱可扩展到近红外范围。在进行硫化锡与二硫化钨复合的实验中,发现调节硫化锡在单层二硫化钨上的覆盖比,可改变复合器件的响应率。并且复合器件的响应时间可以维持在较快的数十微秒级别。这种修饰敏化剂的方法对提高二维材料的性能,推动二维材料在光探测方面的应用具有重要意义。4、晶圆尺寸级别单层薄膜的制备是二硫化钨应用的基础,实验采用硫化氢气体替换硫粉用作硫源,控制气体流量容易精确的实现调节硫蒸气压,还能提高样品生长的重复性。实验中将硫源和钨源独立分开于两个气路中,避免出现三氧化钨“中毒”情况,有利于二硫化钨的持续性生长。由于二硫化钨遵循自限生长,二硫化钨优先在SiO_2/Si衬底上生长,生长的晶圆尺寸二硫化钨薄膜为单层,经表征发现,单层薄膜的质量优异且均匀,大量的器件测量结果统计表明电子迁移率在0.3cm~2/Vs左右。该生长系统和方法可适用于多种晶圆尺寸硫化物的生长,对二维材料的应用起到了极大的推动作用。
【学位授予单位】:燕山大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TQ136.13;TB383.2

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