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《大连理工大学》 2013年
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火花罩等离子体中模拟生物气的加氧重整

刘景林  
【摘要】:生物气是一种非常有前景的可再生洁净能源和资源。生物气的高效利用是将其重整制合成气(CO+H2),用于合成液体燃料和化学品。传统的催化法重整存在催化剂积碳失活和硫中毒等问题,等离子体法重整不存在催化剂失活问题,并且具有快速高效等优点。但等离子体法生物气重整的工业应用,必然要求等离子体反应器具有高转化率、低能耗和大体积反应区的特点,现有的大气压非热等离子体反应器尚不能满足这些要求。为此本工作针对生物气加氧重整制合成气,首次研制了一种新型火花罩等离子体反应器,在热力学平衡计算分析基础上,开展了该等离子体反应器中模拟生物气(60%CH4+40%CO2)加氧重整的研究。主要结果如下: 1.论文第二章,采用软件HSC7.0进行了热力学平衡计算,分析了温度、O2/CH4比和氧源中O2浓度对模拟生物气加氧重整的影响。 在所考察温度和O2/CH4比范围的模拟生物气加氧重整中,O2的热力学平衡转化率为100%,CH4和CO2的热力学平衡转化率均随温度升高而逐渐升高。O2/CH4比的升高,有利于CH4的转化,不利于CO2的转化,但对合成气干基浓度影响不大。温度超过750℃后,氧源中O2浓度对CH4和CO2的热力学平衡转化率几乎没有影响,但合成气干基浓度随O2浓度的降低而显著降低。 2.论文第四章,开展了火花罩等离子体反应器中模拟生物气的加氧重整实验研究。首先确定了合适的电极距离(17mm),然后考察了能量密度、O2/CH4比和氧源中O2浓度的影响。 在实验所考察的O2/CH4比范围内(0.42-0.67),O2、CH4和CO2转化率以及合成气干基浓度均随能量密度增加同步呈现快速和慢速增长区域。合成气能耗随能量密度升高呈现V形变化。在最优能量密度条件下,合成气能耗最低,且合成气干基浓度非常高。随O2/CH4比从0.42升至0.67,最优能量密度从128kJ/mol降至84kJ/mol,并且最优能量密度对应的O2和CH4转化率以及合成气干基浓度分别从86%、64%和64%升高至98%、83%和73%,合成气能耗从16eV/molecule降低至1.0eV/molecule。氧源中O2浓度对O2、CH4和CO2转化率以及产物选择性影响不大,但对合成气干基浓度和能耗影响较大。当O2浓度低于50%时,合成气干基浓度和能耗分别随O2浓度的增大快速升高和下降;当O2浓度高于50%时,合成气干基浓度和能耗分别随之缓慢升高和下降。原料气中有无CO2时加氧重整的比较和水汽变换逆反应的考察结果表明,对于火花罩等离子体中模拟生物气加氧重整体系,甲烷转化的主要途径是部分氧化反应,CO2转化的主要途径是水汽变换逆反应。 3.论文第五章,在火花罩等离子体反应器中,分别对N2.H2+C02和CH4+C02+02气氛,进行了等离子体放电特性分析和发射光谱诊断研究。 N2放电气氛中,功率因数较低。光电流在放电电流为0时也基本为0。在所考察的能量密度范围,能量密度对N2的振动和转动温度影响不大,N2的振动和转动温度分别约保持在3100K和2200K.H2+CO2(H2/CO2=1或2)放电气氛中,功率因数显著高于N2放电气氛的。光电流在放电电流较小乃至为0时,具有一定基值,并且该基值随能量密度的升高而升高。在所考察的能量密度范围和H2/C02比,能量密度和H2/C02比均对OH转动温度和电子密度影响不大。OH转动温度和电子密度分别约为2900K和9.6×1013cm-3。CH4+C02+02(CH4/CO2/O2=3/2/2)放电气氛中,与H2+C02放电气氛类似,功率因数也显著高于N2放电气氛的。光电流在放电电流较小乃至为0时,具有一定基值,并且该基值随能量密度的升高而显著升高。在所考察的能量密度范围,随能量密度从63kJ/mol升高至105kJ/mol,等离子体中OH转动温度,随能量密度从63kJ/mol升高至105kJ/mol,从3400K降低至2900K,随后基本维持不变。等离子体中的电子密度受能量密度影响不大,约为1.1×1014cm-3。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:O53

【共引文献】
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