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《北京化工大学》 2018年
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多孔硅酸镁高效吸附材料的构筑及其重金属离子吸附性能研究

黄人瑶  
【摘要】:大量含有过量有毒有害重金属离子的工业和生活污水,不仅严重威胁着自然生态环境和人们的身体健康,而且已成为我国经济可持续发展面临的巨大难题。吸附法因操作简单、周期短等优势,是治理重金属离子污染的有效途径之一,其实施效果主要取决于吸附材料的化学组成、晶体结构、表面性质和孔结构等要素。特殊的表面性质有利于促进吸附性能,而合适孔径分布则能有效提高孔的利用效率。因此,构筑新型、高效、绿色、孔结构优良的吸附材料对治理有毒有害重金属离子污染具有重要的科学意义与实际应用价值,将有利于促进我国经济、社会的可持续发展。新型硅酸镁层状吸附材料具有来源丰富、绿色环保等优点,但是其比表面积低和孔径小等缺点直接制约着其吸附性能和应用领域。本论文以设计和制备能高效移除有毒有害重金属离子的硅酸镁吸附材料为研究目标,通过调控化学组成、表面性质、形貌以及孔结构等并突破相关关键技术,制备了系列高表面电荷、不同形貌、多级孔结构的硅酸镁吸附材料,并以三种典型重金属离子(Pb2+、Zn2+、Cu2+)为代表,系统探讨其对不同重金属离子的吸附行为与吸附机理,并揭示硅酸镁吸附材料对重金属离子吸附性能与其化学组成和孔结构之间的构-效关系。论文主要研究内容和成果如下:(1)基于硅酸镁材料与阳离子间电荷吸引机理,发展了成核/水热晶化隔离制备技术,制备了系列小粒径、高比表面积硅酸镁吸附材料,并通过表面电荷的调控与优化,系统探讨硅酸镁吸附材料形貌、孔结构和表面电荷密度对Pb2+、Zn2+离子吸附性能的影响规律。研究结果表明,相较于传统水热法,成核/水热晶化隔离法能有效制备小尺寸和高比表面硅酸镁吸附材料,其平均粒径减小了 75.8%,约为460 nm,其比表面积则增加了 121%,约为597m2·g-1;小尺寸和高比表面显著提高了对Pb2+、Zn2+离子的吸附性能,对Pb2+吸附性能提高37.3%,为142.1mg·g-1,对Zn2+离子吸附性能提高25.3%,为46.5 mg·g-1;通过对硅酸镁吸附材料表面电荷的调控,大幅度提高了其对亚甲基蓝的吸附能力,约提高了 0.36倍。(2)基于溶剂界面效应,发展了混合溶剂热法,通过调控乙醇/水混合溶剂比例,在无模板条件下可控制备了系列多级孔结构花状硅酸镁吸附材料,并详细探讨该吸附材料对Pb2+、Zn2+、Cu2+三种重金属离子的吸附行为及其吸附性能与其孔结构间的构-效关系。研究结果表明,混合溶剂热法能可控制备多级孔结构硅酸镁吸附材料,其孔结构在0.5-200 nm范围内呈现多级孔分布,特别是介孔和大孔丰富,比表面积最高达708 m2·g-1,平均孔径达6.89 nm,远高于文献报道值;优良孔结构的硅酸镁吸附材料展现了优异的重金属离子吸附能力,对Pb2+、Zn2+、Cu2+三种重金属离子的最大吸附量分别为436.7、78.8和52.30 mg·g-1;通过EDTA二钠溶液洗涤再生,循环使用3次后,对Pb2+吸附性能仍保持85%以上,具备一定循环再使用性能。(3)基于结构拓扑转变效应,发展了原位相转变可控制备技术,以碳纤维为基底,以碱式碳酸镁薄片包覆的碳纤维复合材料为前驱体,通过原位与硅酸钠反应,可控制备得到系列硅酸镁包覆碳纤维的多级孔结构复合吸附膜材料,并详细研究其对Zn2+、Cu2+离子的吸附行为及其吸附性能与孔结构间的构-效关系。研究结果表明,固态相转变反应能成功制备得到多级孔结构硅酸镁复合膜吸附材料,其孔主要分布在0.8-200 nm范围内,碳纤维表面硅酸镁负载量约为27.3 wt%,比表面积最高为11 m2·g-1,平均孔径最大为13 nm;该膜材料对重金属离子吸附快且分离简便,其适宜应用pH范围为4.0-7.0,对Zn2+、Cu2+离子的最大吸附量为198.0和131.5 mg.g-1,其吸附行为遵循准二级动力学和朗格缪尔吸附模型,为阳离子交换吸附机理;通过设计并自制了过滤/吸附处理装置,能得到满足WHO饮用水标准的污水处理效果,且循环使用性能良好,具有实际应用价值。
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:X703;O647.3

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